柔性電子傳感器的發(fā)展極大地改變了我們的日常生活，并被廣泛應(yīng)用于醫(yī)療監(jiān)測(cè)、可穿戴電子設(shè)備以及人機(jī)交互界面等領(lǐng)域。由于柔性傳感器通常用于橋接人體組織和電極，因此必須具有與人體組織相似的力學(xué)性能和極好的生物相容性，以最大程度地減少力學(xué)失配以及減輕免疫反應(yīng)。近年來，水凝膠由于其柔軟的特性和卓越的生物相容性，而成為制作柔性生物傳感器的理想材料，由此衍生出了通過將導(dǎo)電填料(例如納米金屬線，碳納米管，和石墨烯等)引入自修復(fù)水凝膠基質(zhì)中來構(gòu)建此類水凝膠的方法。而高剛度的填料會(huì)通過限制聚合物鏈的移動(dòng)性而降低水凝膠的自修復(fù)能力。此外，水凝膠的高電導(dǎo)率和敏感性通常需要高于臨界濃度(即滲透閾值)的高填充比，這通常會(huì)導(dǎo)致納米/微米級(jí)聚集體的產(chǎn)生以及力學(xué)性能的下降。導(dǎo)電自修復(fù)水凝膠(Conductive self-healing hydrogels，CSHs)作為一類傳感材料，有希望應(yīng)用于下一代柔性電子產(chǎn)品。目前，阻礙CSH開發(fā)和應(yīng)用的一大難題在于兼顧力學(xué)、電學(xué)和自愈合性能之間的矛盾。

鑒于此，四川大學(xué)周濤教授、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授合作創(chuàng)造性地通過預(yù)滲透方法開發(fā)了具有超分子雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的新型CSH。得益于自修復(fù)水凝膠基質(zhì)和導(dǎo)電聚合物水凝膠網(wǎng)絡(luò)之間建立的動(dòng)態(tài)界面相互作用(氫鍵和靜電相互作用)，在不犧牲自修復(fù)性能的情況下，顯著提高了所得PAAN水凝膠的力學(xué)和電學(xué)性能。這種水凝膠網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)有望應(yīng)用于人機(jī)交互界面和軟機(jī)器人的下一代水凝膠電子設(shè)備。

該策略通過將導(dǎo)電聚苯胺(PANI)前聚體預(yù)先浸入可自愈合的疏水聚丙烯酸(HAPAA)水凝膠基質(zhì)中，制備出了超分子雙網(wǎng)絡(luò)CSH。HAPAA和PANI網(wǎng)絡(luò)之間的動(dòng)態(tài)界面相互作用有效地增強(qiáng)了HAPAA / PANI(PAAN)水凝膠的力學(xué)性能，并可以彌補(bǔ)力學(xué)強(qiáng)度提高對(duì)自愈合的負(fù)面影響。此外，互連的PANI網(wǎng)絡(luò)賦予PAAN水凝膠高電導(dǎo)率和出色的傳感性能。因此，PAAN水凝膠的力學(xué)和電學(xué)性能同時(shí)得到顯著增強(qiáng)，而且不會(huì)損害HAPAA基質(zhì)的自愈合性能，從而使PAAN水凝膠兼顧了力學(xué)、電學(xué)和自愈合性能。這項(xiàng)研究為解決力學(xué)強(qiáng)度和自愈合性能之間的內(nèi)在矛盾提供了一種可行的策略，同時(shí)也為開發(fā)新興的高性能CSH提供了一條新穎的途徑。

文章亮點(diǎn)：

1、所獲得的PAAN水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能，如高可拉伸性(2590%)、強(qiáng)度(0.9 MPa)、韌性(7.85M J m -3)、斷裂能(4200 J m -2)。

2、互連的PANI網(wǎng)絡(luò)賦予了PAAN水凝膠高導(dǎo)電性(~3.35 S m -1)以及卓越的傳感性能，如高靈敏度(GF=17.9)、低探測(cè)極限(0.05%應(yīng)變)、高響應(yīng)速度(80 ms)以及優(yōu)秀的再現(xiàn)性。

3、該P(yáng)AAN水凝膠可用于人體運(yùn)動(dòng)和生理信號(hào)監(jiān)控的可穿戴式傳感器，手寫監(jiān)測(cè)的柔性觸摸屏以及用于監(jiān)測(cè)壓力大小和分布的人造電子皮膚，并能愈合過程后恢復(fù)其電學(xué)性能。

圖1 物理交聯(lián)PAAN水凝膠內(nèi)部的多種相互作用

圖2 PAAN水凝膠的力學(xué)性能

圖3 PAAN水凝膠的自愈合性能

圖4 PAAN水凝膠的傳感性能

圖5 基于PAAN水凝膠的傳感技術(shù)：可監(jiān)測(cè)人體關(guān)節(jié)運(yùn)動(dòng)，生理信號(hào)和制成柔性觸摸屏